SİLİKA DESTEKLİ ADSORBENTLERİN ADSORPSİYON KAPASİTELERİNİN INORGANİK MALZEMELER KULLANILARAK ARTTIRILMASI
Proje no. 1338 · Durum: Kapanmış · 2017
Özet
Bu çalışmada, titanyum dioksit (TiO2) nano tanecikleri ve TiO2/SiO2 kompozitleri ısıl hidroliz yöntemi ile üretilmiştir. Isıl hidroliz reaksiyonları geri akım altında sabit sıcaklık, reaksiyon süresi ve karıştırma hızında gerçekleştirilmiştir. Bu çalışmalarda destek malzemesi olarak, Edirne’nin İpsala yöresine ait pirinç kabuğu külünden elde edilen silika (SiO2) kullanılmıştır. Daha sonra SiO2 ve SiO2/TiO2 (TS95) nano tane ve kompozitlerine 0.25 molar oranlarda demir (Fe+2) elementi ıslak emdirme yöntemiyle yüklenerek SiO2 ve TS95 adsorbentlerinin adsorpsiyon yeteneklerinin arttırılması amaçlanmıştır. Ayrıca ASA çözeltisine 1x10-4 M katyonik bir yüzey aktif olan Hexadecyltrimethyl ammonium bromide (CTAB) katılarak T95, TS95 ve SiO2 nano tane ve kompozitlerinin adsorpsiyon kapasitelerinin arttırılması amaçlanmıştır. Model ilaç olarak asetilsalisilik asidin (ASA) sulu ortamda adsorpsiyon ve desorpsiyonu araştırılmıştır. İnorganik/organik malzeme yüklenmiş/yüklenmemiş titanyum dioksit kompozitlerinin sentezinin ve adsorpsiyon davranışlarının aydınlatılabilmesi amacıyla adsorbentler için farklı yöntemler Brunauer-Emmett-Teller (BET) yüzey alanı ölçüm yöntemi (BET), X-ışınları kırınımı (XRD), Taramalı elektron mikroskobu (SEM), zeta potansiyel ölçümü, Fourier transform infrared spektroskopisi (FT-IR), ve elementel analiz (AAS)) kullanılarak karakterizasyon çalışmaları gerçekleştirilmiştir. Sulu ortamda İnorganik/organik malzeme yüklenmiş/yüklenmemiş titanyum dioksit tanelerinin ve kompozitlerinin üzerine asetilsalisilik asitin adsorpsiyonuna pH, sıcaklık ve adsorpsiyon süresinin etkisi incelenmiştir. İnorganik/organik malzeme yüklenmiş/yüklenmemiş titanyum dioksit tane ve kompozitlerinin asetilsalisilik asiti (ASA) adsorplama kapasitesi, adsorpsiyon kinetiği ve dengesi çalışmaları ile belirlenmiştir. Adsorpsiyon kinetiği ve adsorpsiyon dengesini belirlemek amacıyla 1) yalancı-birinci-derece, 2) yalancı-ikinci-derece, 3) Elovich kinetik ve 4) tane içi difüzyon modelleri ile Langmuir, Freundlich, Temkin ve Dubinin-Radushkevich adsorpsiyon izoterm modelleri deneysel verilere uygulanmıştır. Adsorpsiyon süreci için standart Gibbs serbest enerji, entalpi ve entropi değişimleri gibi termodinamik parametreler de belirlenmiştir. Adsorpsiyon deneylerinde farklı tutulan adsorbent miktarı (0.1-3.0 g/L) adsorplanan madde ASA konsantrasyonlarının (3.5-5.5 ppm), sıcaklığın ve pH ın adsorplanan madde miktarına olan etkileri incelenmiştir. ASA konsantrasyonları Yüksek Basınçta Sıvı Kromatografi yöntemi (HPLC) ile belirlenmiştir. İncelenen tüm adsorbent tiplerinde, miktarlarında ve ASA konsantrasyonlarında, adsorpsiyon denge süresi 24 saat alınmıştır. Kullanılan adsorbentlerin tekrar kullanılabilirliklerinin araştırılması için desorpsiyon çalışmaları yapılmış ve desorpsiyona pH ve sıcaklığın etkisi incelenmiştir. Yapılan hesaplamalar sonucunda, taneler arası difüzyonun adsorpsiyonu kontrol ettiği, adsorpsiyon denge verilerinin T95 ve SiO2 adsorbentleri için Langmuir ve Temkin izotermlerine uyduğu görülürken TS95 adsorbenti için ise Freundlich izotermine uyduğu görülmüştür. Sonuç olarak, ASA molekülleri ile yüklenmiş/yüklenmemiş T95 ve SiO2 tane ve kompozitleri arasında tek tabakalı, TS95 adsorbentinde ise çok tabakalı adsorpsiyon olduğu tespit edilmiştir. Ayrıca adsorpsiyon adsorbentin dış yüzeyinde gerçekleşmiştir. ASA nın adsorbente adsorpsiyonu başlıca i) dış yüzeyinden girerek ii) içine (gözenek ve kanallara) difüzyon şeklinde gerçekleşerek dengeye ulaşmıştır. Farklı sıcaklık ve pH değerlerinde T95, SiO2 ve TS95 adsorbentleri için yalancı-ikinci-derece ve tane içi difüzyon kinetik modellerinin uyduğu bulunmuştur. T95 adsorbentinde ekzotermik ve kendiliğinden gerçekleşen adsorpsiyon gözlenirken SiO2 ve TS95 adsorbentlerinde yüzeyde herhangi bir değişim olmaksızın endotermiktir.